Åmli har store heiområder som stort sett ligger under skoggrensa (700-800 moh), høgest når Trongedalsfjell/nuten (929 moh) mellom Tovdal og Gjøvdal.Kommunen har fleire verna områder, blant anna Årdalen naturreservat, som grenser mot Rukkevatn naturreservat (begge barskog) og Furubuhei myrreservat.
Busetninga er tettast rundt administrasjonssenteret Åmli, kor der bur om lag 600 peronar.Det er elles spredt befolkning i dalføra. Tettbebyggelsen Nelaug høyrer også med, den ligger ved togstasjonen med samme navn.
Åmli er ein av fylkets største skogbrukskommunar Komunen har betydelige vannkraftressurser. Innsjøen Nelaug er regulert med kraftverk ved Flatefoss på grensen mot Froland. Komunen har betydelige vannkraftressurser. Innsjøen Nelaug er regulert med kraftverk ved Flatefoss på grensen mot Froland.
Sørlandsbanen krysser kommunen i sørøst, med stasjon på Nelaug. Det går en sidelinje herfra til Arendal. Telemarksvegen, Rv. 41 Kviteseid-Kristiansand, går nord-sør gjennom kommunen. Fra Åmli tettstad går Rv. 415 sørøstover mot Tvedestrand.
